Анализ процессов локализации делящихся радионуклидов в технологической скважине для обоснования ядерной безопасности глубинного захоронения радиоактивных отходов

Введение

В утвержденной в 2016 г. проектной документации на создание в Нижнеканском массиве скальных пород подземной исследовательской лаборатории (ПИЛ НКМ) и пункта глубинного захоронения радиоактивных отходов (ПГЗРО) предусмотрено, что тепловыделяющие остеклованные высокоактивные отходы (РАО-1) будут окончательно захораниваться в глубоких технологических скважинах [1]. 

Анализ ядерной безопасности был проведен для всех этапов жизненного цикла ПГЗРО, и было определено безопасное содержание делящихся материалов во всех типах упаковок, указанных в техническом задании на момент разработки проектной документации. 

Оценки критичности проводились для периода эксплуатации ПГЗРО и в долгосрочной перспективе (после его закрытия), при этом учитывались процессы разрушения упаковок и инженерных защитных барьеров ПГЗРО. Было принято, что ядерная безопасность ПГЗРО на всех технологических участках и на всех этапах его жизненного цикла может быть обеспечена при условии ограничения массы ядерных делящихся нуклидов (ЯДН) в упаковках. 

В утвержденной проектной документации в системе инженерных барьеров в технологической скважине предусмотрено использование искусственных материалов – алюминатного бетона и тиксотропного шликера. В отличие от естественных природных материалов, в настоящее время не имеется надежных оснований для подтверждения изолирующих свойств этих материалов на периоды десятков тысяч и более лет [2].

На основании анализа вероятных сценариев деградации пеналов и изолирующих барьеров и результатов математического моделирования, с использованием консервативных допущений о возможности накопления ЯДН на дне технологической скважины в долгосрочной перспективе, в проектной документации были установлены максимально допустимые массы ЯДН для предотвращения возможности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции (СЦР). 

В результате анализа в 2017 г. фактического радионуклидного состава накопленных высокоактивных стекол и сравнения с исходными данными, использованными в техническом задании, выявлено, что имеет место существенный разброс фактического содержания ЯДН в накопленных пеналах, что не учитывалось при разработке проектной документации. 

При корректировке проектной документации, с учетом фактического содержания ЯДН в накопленных пеналах и сценариев разрушения барьеров в долгосрочной перспективе, потребуется предусмотреть перекомплектование бидонов и после этого определить максимальное количество чехлов в скважине для обеспечения требований по ядерной безопасности. Для повышения долговременной радиационной и ядерной безопасности планируется оптимизировать параметры изолирующих барьеров в скважине, в том числе использовать естественные природные материалы.

В статье [3] приведены оценки потенциальной емкости разведанного участка для окончательного захоронения накопленных и вновь образующихся объемов РАО-1, РАО-2 и некоторой части РАО-3 при использовании тупиковых технологических скважин, показан предварительный вариант возможного размещения скважин с невозвратными чехлами на четырех горизонтах. 

В составе 1-й очереди ПГЗРО в подземных сооружениях на горизонте «-70 м», по предварительной оценке, в тупиковых скважинах могут быть размещены около 3500 чехлов с РАО-1, объемом около 1990 м3 нетто.

С целью оценки возможности обеспечения ядерной безопасности при захоронении РАО-1 в тупиковых скважинах, ниже рассматривается сценарий проникновения подземных вод внутрь чехла и поведения ЯДН в технологической скважине в долгосрочной перспективе, приведены результаты ранее выполненных лабораторных исследований сорбции ЯДН на бентонитовых смесях. 

Исходные условия

В настоящее время основное количество накопленных пеналов с тремя бидонами имеют высоту 3400 мм. Кроме того, в некоторых пеналах меньшей длины размещены по два бидона. Предлагается извлечь бидоны со стеклом из существующих пеналов и переупаковать их по три бидона в новые невозвратные чехлы высотой 3200 мм из коррозионностойкой стали, без использования промежуточных пеналов. На рисунке 1 показан эскиз невозвратного чехла и предполагаемые места поступления подземных вод к остеклованным ВАО в долгосрочной перспективе после разгерметизации чехла. 

Рисунок 1. Эскиз невозвратного чехла и места поступления подземных вод внутрь чехла и бидонов - сверху через соединения крышки с корпусом чехла

В таблице 1 приведены характеристики подземных вод, параметры упаковок с РАО-1, изолирующих барьеров в скважине, характеристики захораниваемых РАО-1, которые ниже используются для описания процессов миграции и сорбции делящихся радионуклидов в изолирующих барьерах в долгосрочной перспективе.

Таблица 1. Краткая характеристика захораниваемых РАО-1 и рекомендуемых параметров изолирующих барьеров в скважине

Предлагаемая процедура перекомплектования бидонов позволит уменьшить пустотное пространство в невозвратных чехлах, а также создаст возможность выполнения требований по ядерной безопасности при захоронении чехлов в технологической скважине.

При перекомплектовании в новый чехол будет помещаться бидон с повышенным содержанием ЯДН и к нему добавлены два бидона с невысокими содержаниями ЯДН.

Сценарий взаимодействия подземных вод с чехлом, бидонами, стеклами

Ниже приведено краткое описание процессов фильтрации подземных вод через бентонитовый барьер, коррозии чехла и бидонов, разгерметизации чехла, проникновения подземных вод внутрь чехла и бидонов, уравновешивания внешнего и внутреннего давления на чехол, выщелачивания радионуклидов из стекла, диффузии и сорбции радионуклидов на минералах изолирующей смеси.

1. При поступлении подземных вод внутрь скважины будет происходить водонасыщение бентонитовой изолирующей смеси. В условиях постепенного нарастания до 5 МПа внешнего давления на невозвратный чехол в массиве пород на глубине около 500 м в первую очередь будет нарушена герметизация в наиболее слабом месте – в стыке крышки с корпусом чехла. 

1.2. Внутрь чехла сверху (рисунок 1) начнут поступать подземные воды, профильтровавшиеся через слой изолирующей смеси толщиной 480 мм. Интенсивность их поступления внутрь чехла будет зависеть от градиента давления, коэффициента фильтрации изолирующей смеси и площади отверстий в чехле. Будет происходить заполнение пустотного пространства внутри чехла.

1.3. После нарушения герметичности чехла внешнее и внутреннее давления на стенки чехла уравновесятся, прекратится внешняя механическая (разрушающая) нагрузка на чехол и фильтрация подземных вод через слой изолирующей смеси.

1.4. По мере подъема уровня накопившихся на дне чехла подземных вод начнется поступление подземных вод внутрь нижнего бидона и выщелачивание радионуклидов из стекла в бидоне. 

1.5. Контакт подземных вод со вторым бидоном начнется только после того, как уровень воды в чехле поднимется выше 1 м и достигнет уровня расположения в чехле второго бидона (рисунок 1).

1.6. Дополнительно к коррозии чехла снаружи, начнется встречная коррозия чехла изнутри. В результате через некоторое время начнется диффузия радионуклидов через образующиеся точечные отверстия в корпусе по высоте чехла, начиная снизу.

1.7. Выходящие из чехла радионуклиды будут взаимодействовать с окружающей чехол изолирующей смесью и сорбироваться из растворов на барьерных материалах в пределах скважины.

Оценка ожидаемых параметров сорбции делящихся радионуклидов в технологической скважине

На основании обобщения результатов многолетних исследований в различных зарубежных лабораториях [4], скорость коррозии углеродистых сталей в долгосрочной перспективе (после образования на поверхности защитной пленки), по  предварительной оценке, составляет до 2 миллиметров за 1000 лет. С целью уточнения скорости и специфики процесса коррозии для конкретной марки стали и состава изолирующей смеси должны быть выполнены в ДИЦ и ПИЛ длительные уточняющие эксперименты с учетом технологии изготовления чехлов и условий их эксплуатации в ПГЗРО. Одновременно следует отметить, что в данной статье сроки наступления сквозной коррозии чехла не используются в качестве определяющего показателя.

В соответствии с вышеописанным сценарием поступления подземных вод внутрь чехла, после сквозной коррозии металлического чехла и бидона будет происходить (практически в статическом режиме) выщелачивание радионуклидов из стекла, сорбция на продуктах коррозии бидона и чехла, а затем диффузия радионуклидов и сорбция на изолирующей смеси внутри скважины. 

Экспериментальное моделирование показало, что в условиях ПГЗРО ожидается, что при выщелачивании матрицы РАО будет происходить насыщение раствора выщелачиваемыми компонентами [5]. Скорость этого процесса будет уменьшаться со временем, в пределе – до нуля, а концентрации компонентов в выщелате будут повышаться до предельного насыщения, определяемого произведениями растворимости и коэффициентами сорбционного распределения компонентов. Кроме величины предельного насыщения, в качестве параметра, описывающего динамику процесса, можно использовать время достижения состояния, близкого к равновесному насыщению. Абсолютные величины этого параметра составляют достаточно значительные периоды, необходимые для его достижения с точки зрения длительности экспериментальных исследований, однако в масштабе срока обеспечения радиационной безопасности геологического захоронения РАО они ничтожны.

С целью предварительной оценки динамики сорбции некоторых радионуклидов в бентонитовой среде могут быть использованы результаты ранее выполненных экспериментов [6].  Для проведения сорбционных экспериментов в качестве барьерного материала использовали бентонит Хакасского месторождения неактивированный (природный) и активированный (после обработки содой). 

Максимальные значения коэффициентов распределения (Kd) были получены для плутония и америция, для стронция и цезия они ниже на два порядка (рисунок 2). Различия в сорбции этих радионуклидов на активированном и природном бентоните были незначительные. Для урана и нептуния значения Kd на 3-4 порядка ниже соответствующих значений для америция и плутония. 

Рисунок 2. Значения коэффициентов распределения радионуклидов, сорбированных на Хакасском бентоните, природном и активированном (а), и динамика сорбции радионуклидов в экспериментах с природным бентонитом (б)

Доля десорбируемого водой цезия, плутония и америция во всех случаях не превышает 3-5% сорбированного радионуклида. Степень десорбции урана значительно выше и достигает для неактивированного бентонита 10-15%, а для активированного - 30%. Для условий захоронения РАО-1 в ПГЗРО эти результаты потребуют уточнения на основании экспериментальных исследований с учетом влияния продуктов деструкции алюмофосфатной матрицы и других инженерных барьеров.

В таблице 2, для иллюстрации процессов сорбции и миграции ЯДН в технологической скважине, приведены оценки ожидаемого удельного содержания плутония-239 и урана-235 в системе инженерных барьеров в долгосрочной перспективе для варианта размещения невозвратного чехла с остеклованными ВАО в тупиковой технологической скважине. Для расчетов использованы гипотетические оценки исходного содержания ЯДН в чехлах.  

Таблица 2. Пример оценки распределения ЯДН в изолирующей смеси в области размещения чехла в скважине 

*- с учетом сорбции в ближайшем окружении чехла внутри скважины.

**- консервативное значение, без учета выхода урана за пределы скважины в массив пород.

С учетом зависимостей, приведенных на рисунке 2, плутоний-239, после деградации металлических чехла и бидона и выщелачивания из стекла, практически полностью сорбируется на материалах коррозии металла и на бентонитовой изолирующей смеси в ближайшем окружении чехла внутри скважины. В консервативном предположении, что практически все 50 г плутония-239 в результате сорбции будут локализованы в пределах слоя изолирующей смеси объемом 2100 дм3 (ближайшие к чехлу 50% толщины слоя изолирующей смеси в скважине), его среднее удельное содержание в этом слое составит 0.024 г/дм3. В расчетах не учтено уменьшение количества плутония-239 в результате радиоактивного распада, в том числе в течение периода коррозионной стойкости чехла.

Уран на бентонитовой смеси сорбируется в меньшей степени (рисунок 2), поэтому внутри скважины в объеме 5400 дм3 в долгосрочной перспективе после выщелачивания будет локализована только часть его исходного количества в чехле, а остальной уран выйдет за пределы скважины и сорбируется в очень большом объеме материалов-заполнителей трещин в прилегающем к скважине массиве пород.

В дальнейшем количественные оценки удельного содержания ЯДН в системе инженерных барьеров в технологической скважине, после уточнения на основании лабораторных экспериментов и обоснования параметров сценария взаимодействия подземных вод с чехлом, бидонами, стеклами, будут использованы для обоснования ядерной безопасности захоронения РАО-1 в ПГЗРО.

На основании выполненных лабораторных исследований можно сделать вывод, что вследствие сорбционных процессов плутоний и уран не будут присутствовать в свободном виде внутри скважины и поэтому не смогут компактно накапливаться на дне скважины.

Чехлы с остеклованными ВАО, расположенные в скважине, будут отделены друг от друга по высоте прослойками из бентонитовой изолирующей смеси толщиной не менее 200 мм. Кроме того, около 20% длины скважины, на участках ее пересечения с зонами трещиноватости, будет заполнено изолирующей смесью для герметизации отбракованных участков скважины, которые не будут использоваться для размещения чехлов.

По предварительной оценке, указанными мероприятиями в совокупности может быть обеспечена геохимическая локализация ядерных делящихся нуклидов в ближайшей зоне размещения каждого чехла и исключены условия возникновения в скважине СЦР в долгосрочной перспективе.

На основании приведенных результатов лабораторных исследований взаимодействия ЯДН с бентонитовыми смесями показано, что при захоронении чехлов с РАО-1 в тупиковых скважинах глубиной около 25 м может быть обеспечено выполнение требований по ядерной безопасности.

Оптимальные составы изолирующих смесей для скважин и горизонтальных камер должны быть разработаны и обоснованы на основании лабораторных экспериментов, в том числе с использованием наземного ДИЦ. 

На одном из экспериментальных участков ДИЦ на крупномасштабных блоках будут в натурном масштабе исследованы сценарии, имитирующие вышеописанные процессы поступления подземных вод внутрь чехла через бентонитовый барьер, проникновения через точечные отверстия внутрь бидонов, выщелачивания радионуклидов из стекла и сорбции в пределах скважины.  

Результаты лабораторных исследований и математического моделирования будут использованы для определения оптимальных параметров изолирующих барьеров и обоснования ядерной безопасности ПГЗРО.

Заключение

1. Для рекомендуемых параметров системы изолирующих барьеров в зоне захоронения невозвратных чехлов с РАО-1, предусматриваемых при корректировке утвержденного проекта по созданию ПИЛ, рассмотрен сценарий проникновения подземных вод к остеклованным ВАО и дальнейшей миграции делящихся радионуклидов в пределах технологической скважины.

2.  На основании обобщения результатов выполненных ранее лабораторных исследований по сорбции плутония и урана на бентонитовых смесях показано, что плутоний, выщелоченный из остеклованных ВАО, может быть надежно локализован внутри скважины. Уран будет частично локализован на бентонитовой смеси, а остальная часть выйдет за пределы скважины. 

3. При использовании изолирующих смесей, приготовленных на основе долговечных природных материалов, исключается возможность компактного накопления ЯДН на дне технологической и создания условий для СЦР. 

4. Приведенный сценарий и результаты оценки динамики сорбции ЯДН в пределах бентонитового барьера показывают, что при оптимальной конструкции и параметрах системы изолирующих барьеров в тупиковой скважине может быть обеспечено выполнение требований по ядерной безопасности.

5. Для определения оптимальных параметров изолирующих барьеров, максимально допустимого количества ЯДН в каждом чехле, максимального количества невозвратных чехлов с РАО-1 в скважине должны быть выполнены уточняющие лабораторные эксперименты.

Благодарность

Авторы выражают   благодарность главному специалисту ФГУП «НО РАО» А.Ф.Мырзину за полезные консультации по оценкам ядерной безопасности при захоронении РАО.

Литература

1. А.А.Абрамов, В.П.Бейгул «Создание подземной исследовательской лаборатории на участке «Енисейский» Нижнеканского массива: состояние и дальнейшее развитие работ». URL: htpp://www.atomic-energy.ru/articles/2017/08/22/78690. 17 с.

2. Мартынов К.В., Захарова Е.В. Анализ локализации и сценария эволюции ПГЗРО на участке Енисейский (Красноярский край) // Радиоактивные отходы. 2018. № 2 (3). С. 52–62.

3. Бейгул В.П., Павлов Д.И. Сравнение альтернативных схем захоронения РАО класса 1 в составе ПГЗРО. М., 2019. "Атомная энергия 2.0"  http://www.atomic-energy.ru/articles/2019/11/12/98998.

4. NAGRA NTB 08-12. Corrosion of carbon steel under anaerobic conditions in a repository for SF and HLW in Opalinus Clay. Technical Report 08-12, October 2008.

5. Мартынов К.В., Захарова Е.В., Ермолаев В.М. Методология изучения выщелачивания матричных материалов в условиях захоронения РАО // IX Российская конференция с международным участием «Радиохимия-2018»: Сборник тезисов, г. Санкт-Петербург, 17 – 21 сентября 2018 – Санкт-Петербург. 2018. С. 418.

6. Коневник Ю.В., Родыгина Н.И., Захарова Е.В. «Влияние времени и температуры контакта на сорбционное поведение глин в геохимических условиях участка «Енисейский» // IX Российская конференция с международным участием «Радиохимия-2018»: Сборник тезисов, г. Санкт-Петербург, 17 – 21 сентября 2018 – Санкт-Петербург. 2018. С. 398. 

Информация об авторах

• Бейгул Валерий Прокопьевич, кандидат технических наук, руководитель проекта,  ФГУП «Национальный оператор по обращению с радиоактивными отходами»  (119017, Москва, ул. Пятницкая, 49А, стр. 2), e-mail: vpbeygul@norao.ru.
• Мартынов Константин Валентинович, кандидат геолого-минералогических наук, ведущий научный сотрудник, Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН (119071, Москва, Ленинский проспект, 31, корп. 4), e-mail: mark0s@mail.ru
• Захарова Елена Васильевна, кандидат химических наук, заведующая лабораторией, Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН (119071, Москва, Ленинский проспект, 31, корп. 4), e-mail: zakharova@ipc.rssi.ru
• Ерёмин Евгений Александрович, инженер 1 категории, Санкт-Петербургский филиал акционерного общества «Федеральный центр науки и высоких технологий» «Специальное научно-производственное объединение «Элерон» - «ВНИПИЭТ» (197183, Санкт-Петербург, ул. Торфяная дорога, 7Ф), e-mail: aeremin@eleron.ru.